深圳失业保险解除劳动合同应该先与员工进行沟通，并达成一致意见。然后，双方应当填写解除劳动合同协议，并注明解除的原因、时间和相关费用，以保证合法性和权益。

最后，双方应当签署并保存合同，以备将来使用。